Rops s'installe définitivement à Paris où il vit avec les soeurs Duluc, rencontrées six ans plus tôt. Parmi ses nombreuses liaisons amoureuses, seuls ses rapports avec Aurélie et Léontine Duluc auront un caractère durable. De cette dernière, il aura une fille, Claire, qui épousera l'écrivain belge Eugène Demolder.

A cette époque, Rops est l'illustrateur le mieux payé de Paris et travaille pour bon nombre d'écrivains: Théophile Gautier, Alfred de Musset, Stéphane Mallarmé, Jules Barbey d'Aurevilly, Joséphin Peladan, Octave Uzanne...

Il puise dans ses nombreux voyages (Norvège, Suède, Espagne, Hongrie, Amérique, Canada...) et ses séjours à la côte belge l'inspiration pour développer ses talents de peintre.

Période de maturité, où il se révèle aussi dessinateur remarquable, usant avec dextérité et raffinement de la plume ou du crayon souvent rehaussé de gouache, d'aquarelle ou de pastel. Il crée "La Tentation de Saint Antoine" et "Pornokrates" (1878), la suite des "Cent légers croquis pour réjouir les honnêtes gens", "Les Sataniques" (1882) ainsi que la série des "Diaboliques" pour Barbey d'Aurevilly (1884).